Angelina Jolie é conhecida por ser uma pessoa de hábitos exóticos. Além de criar ratos e coleccionar punhais, ela andava com um pouco do sangue do ex-marido, o actor Billy Bob Thornton, num vidrinho pendurado no pescoço quando os dois eram casados.
Os dois conheceram-se numas filmagens em 2002 e casaram-se na cozinha da casa dela poucas semanas depois. Certa dia, Thornton declarou que, vendo a esposa domir, teve vontade de “apertá-la até a morte”. Ela achou o desejo “a coisa mais romântica que alguém podia ouvir”. Os dois separaram-se em Maio de 2003.
A actriz foi casada outras duas vezes. A relação com o primeiro marido, um roqueiro punk, acabou depois dele lhe dar uma facada na barriga. No casamento com o segundo, o actor Johnny Lee Miller, ela usou como vestido de noiva uma camiseta com o nome do noivo escrito com o próprio sangue.
O relacionamento de Angelina com o seu irmão James Haven Voight causou muita polêmica. Os dois faziam constantemente declarações de amor e davam beijos ardentes em público.
Foi eleita Embaixadora do Alto Comissariado das Nações Unidas para Refugiados.
Depois de uma viagem ao Cambodja, Jolie declarou à imprensa que desenvolveu o gosto por comer insectos. "Já comi baratas, grilos e larvas de abelha. Você pode comê-los com recheio de amendoim. Eu gosto. Eles são realmente cheios de proteínas", disse.
Ela adoptou um bebé cambodjano chamado Maddox que conheceu durante as gravações de Amor sem Fronteiras (2003). Em 2005, voltou a fazer o mesmo com a Zahara, uma menina nascida na Etiópia.
Fotos da actriz com os seios à mostra começaram a circular na internet em Dezembro de 2004. As imagens feitas para Pecado Original, em que Jolie contracena com Antonio Banderas, foram cortadas da versão final do filme. Apenas Banderas aparece sem roupa nalgumas cenas.
A actriz foi apontada pela imprensa como um dos motivos do fim do casamento do actor Brad Pitt com a sua esposa, a actriz Jennifer Aniston. Jolie e o galã contracenaram em Mr e Mrs Smith (2005).
O casal passou bastante tempo a esconder o seu relacionamento, mas em Dezembro de 2005 a actriz entrou com um pedido à corte dos EUA pedindo que Pitt se tornasse o pai adoptivo de Maddox e Zahara. Em Janeiro do ano seguinte, ela anunciou que estava grávida do galã.
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O caminho para as grandes conquistas amorosas passa quase sempre pela gastronomia.
